Die dreibändige Sammlung enthält rund 1000 Briefe Jungs vorwiegend wissenschaftlichen Charakters. Jeder der drei Bände ist mit einem umfangreichen wissenschaftlichen Apparat versehen: Zahlreiche Anmerkungen erleichtern durch sachliche und personelle Erklärungen, Hinweise auf Jungs Werke und Zitate aus Gegenbriefen das Verständnis. Jedem Band ist ein Personen- und Sachregister beigefügt.
Der erste Band beginnt mit den Briefen aus der Zeit vor der Trennung C. G. Jungs von der psychoanalytischen Schule, mit Briefen an Karl Abraham, Sandor Ferenczi, Sigmund Freud und andere Mitglieder des damaligen Freud-Kreises. Dazu kommen Briefe Jungs an seine damals achtjährige Tochter Marianne, an Hermann Hesse, Graf Keyserling (mit einigen interessanten Traumdeutungen), an Rudolf Pannwitz, James Joyce und Alfred Kubin. Briefe an Theologen und Seelsorger erläutern Jungs psychologischen Standpunkt gegenüber dem Standpunkt des Glaubens. in andern Briefen spiegeln sich Eindrücke und Erkenntnisse, die Jung auf seinen Reisen nach Afrika, Indien und Amerika gewonnen hatte. Erwähnt seien zudem die Briefe an den Indologen Heinrich Zimmer, den Sinologen Richard Wilhelm und den Mythenforscher Karl Kerényi sowie an seinen Freund, den Basler Redakteur Albert Oeri. Der einer weitläufigen Korrespondenz entnommene Brief an den Physiker Wolfgang Pauli handelt von dem durch Pascual Jordan aufgeworfenen Problem des Hellsehens, und der nur wenig später datierte Brief an diesen selbst von der Beziehung zwischen Physik und Psychologie und von der Synchronizität. Der Briefwechsel mit dem Parapsychologen J. B. Rhine ist von prinzipieller Bedeutung. Eine große Anzahl Briefe an ungenannte Briefpartner und Fragesteller rundet den Band ab.
Im zweiten Band finden sich neben Erörterungen über Ehe, Pädagogik, Psychotherapie, psychosomatische Symptome und Geburtenbeschränkung Antworten auf Fragen nach Tod und Selbstmord, nach Christus und Glauben unter anderem Ausführungen über die Beziehung von Physik und Psychologie, über die Notwendigkeit erkenntnistheoretischer Beschränkung in der Wissenschaft, über Astrologie und Alchemie. Andere Briefe handeln von tiefenpsychologischen Begriffen, von eigenen Werken, und es gibt einen Bericht über Jungs Begegnung mit Albert Einstein. Die Korrespondenz mit Rhine und Victor White wird weitergeführt. Die Korrespondenz mit seinen Schülern zeigt Jungs intensive menschliche Anteilnahme. Angeregt durch die Fragen der Briefpartner, formuliert er seine Anschauung und Gedanken in immer größerer Klarheit. Der Band wirkt sehr geschlossen, da er nur eine relativ kurze Zeitspanne umfaßt. Die große Zahl der Briefe muß auf Jungs wachsendes Interesse an der schriftlichen Auseinandersetzung mit den Menschen seiner Zeit zurückgeführt werden.
„Hat Jung in seiner Autobiografie in geradezu bekenntnishafter Offenheit in den Werdeprozeß der von ihm begründeten Analytischen Psychologie und damit in die Abläufe seiner innersten Erfahrung hineinblicken lassen, so stellen seine Briefe wertvolle Kontexte dar, deren Kenntnis für eine sachgemäße Beurteilung seiner Person wie seines Werkes nahezu unerläßlich ist.“ Gerhard Wehr in Schweizer Monatshefte, Zürich.
Der dritte und letzte Band umfaßt nur noch den Zeitraum von Jungs 81. bis 85. Lebensjahr, ein Beweis dafür, welch wichtigen Platz die Briefe in seinem Leben eingenommen hatten. Mehr und mehr waren sie an die Stelle der wissenschaftlichen Arbeit getreten und wurden zum Gefäß seiner schöpferischen Gedanken. Zugleich bildeten sie für den zurückgezogen lebenden Forscher eine Brücke zur Welt, eine Möglichkeit der Auseinandersetzung und Klärung seiner Auffassungen. Jung schrieb nur selten von sich aus, aber seinem Verantwortungsgefühl folgend beantwortete er in jenen späten Jahren nahezu alle Briefe, die an ihn gelangten. – Auch in diesem Band kommen Themen von größter Vielfalt zur Sprache. Es sind u.a. Fragen der Parapsychologie, die „Fliegenden Teller“, religiöse, ethische und psychotherapeutische Probleme. Von prinzipieller Bedeutung ist die Diskussion über den wissenschaftlichen Charakter des Archetypus-Begriffs mit Dr. E. A. Bennet, London. Eine Rückschau des 83jährigen auf seine Beziehung zu Freud, die psychologische Analyse des Lärmproblems, seine Stellungnahme zur modernen Kunst und die späten Briefe als Ausdruck des eigenen Lebensgefühls und seiner Sorge um die Zukunft der Welt seien aus der Fülle hervorgehoben. Jungs Äußerungen aus den letzten Lebensjahren zeigen ein Zusammenspiel von weittragender Intuition und strenger erkenntniskritischer Beschränkung und sind Ausdruck eines umfassenden Wissens und echter Menschlichkeit.